Святитель вел обширную переписку с епископами, священниками, монахами, риторами, софистами, военачальниками, государственными чиновниками, представителями провинциальной знати. Он был, по-видимому, первым византийским автором, опубликовавшим собрание собственных писем. В одном из писем к Никовулу, внуку св. Горгонии, Григорий, в частности, подчеркивает, что считает письма святителя Василия более важными, чем свои, а потому помещает их в начале собрания. В других посланиях, адресованном ему же, Богослов излагает основные правила эпистолярного стиля: письмо должно быть кратким (в меру необходимости), ясным (приближаясь к разговорному слогу), приятным (не без украшений, не лишенное сентенций, пословиц, изречений, острот, замысловатых выражений). Письма Григория вполне соответствуют этим требованиям: они отличаются ясностью и богатством мыслей, в них также соблюдается принцип лаконичности («в немногих слогах заключить многое»). Лаконизм писем Богослова отмечал уже святитель Василий Великий.
Всего под именем Григория известно 249 писем, однако не все из них ему принадлежат. Письмо 241 принадлежит святителю Василию Великому, 249 — святителю Григорию Нисскому. Письма 42, 57, 65, 66, 245-248 входят в корпус писем святителя Василия Великого. Письмо 243 в рукописях приписывается как Г.ригорию, так и святителям Григорию Нисскому и Григорию Чудотворцу (в сирийском переводе с надписанием: «К Филагрию о единосущии»). На основании этого, а также в силу стилистического своеобразия высказываются сомнения о принадлежности его Богослову. Большая часть писем относится к последнему периоду жизни Григория и адресована его друзьям и родственникам, значительная их часть носит автобиографический характер; среди писем имеются также ходатайства, просьбы, жалобы. Только немногие письма являются догматическими по содержанию: к ним относятся 2 письма к Кледонию, управлявшему некоторое время Назианзской Церковью, написанные в 382 году и направленные против апполлинарианства (в них Богослов раскрывает учение о воплощении Сына Божия). В письме к Нектарию, преемнику Григория на Константинопольской кафедре, написанном, вероятно, в 387 году, Григорий обращает внимание Нектария на оживление этой ереси и указывает на необходимость как церковного отлучения разделяющих эти мнения, так и гражданских мер против свободного распространения ими своего учения. 10 марта 388 года вышел эдикт императора святого Феодосия против еретиков, в частности, запрещавший аполлинарианам проводить собрания и иметь епископов.
Сохранилось «Завещание» Григория, в котором он распорядился имуществом и дал освобождение части своих рабов.